在国家自然科学基金项目（项目编号：11654003、61435001、11474011、11527901）等资助下，北京大学肖云峰研究员和龚旗煌院士在微腔非线性光学研究中取得重要进展。他们利用超高品质因子回音壁模式光学微腔的共振效应，极大地增强了表面对称性破缺诱导的非线性光学信号，得到的二次谐波转换效率比传统表面非线性光学提升了14个数量级。研究成果以“Symmetry-breaking-induced Nonlinear Optics at a Microcavity Surface”（对称性破缺诱导的光学微腔表面非线性效应）为题,于2018年11月20日在线发表在Nature Photonics(《自然·光子学》)上。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-018-0297-y。张雪悦和曹启韬同学为论文共同第一作者，肖云峰研究员为通讯作者。合作者包括来自清华大学、新加坡国立大学和圣路易斯华盛顿大学的学者。
二阶非线性光学效应是现代光学研究与应用中最基本、最重要的非线性光学过程之一，被广泛地用于频率转换、光学调制和量子光源等。由于结构反演对称性的限制，常用的硅基光子学材料往往不具备二阶非线性电偶极响应。借助材料的表面或界面，可以打破这种反演对称性，进而诱导出二阶非线性光学响应。传统的表面界面非线性光学研究存在两个重要挑战：一是非线性转换效率极低，即使在高强度的脉冲光激发下也仅能产生极少量的二阶非线性光子；二是体相电四极响应严重地干扰表面对称性破缺诱导的非线性信号分析。
该项工作中，北京大学微腔光学课题组利用超高品质因子回音壁光学微腔极大增强光与物质相互作用的优势，在二氧化硅微球腔中获得了高亮度的二次谐波和二次和频信号。为了充分发挥微腔“双增强”效应，研究人员发展了一种动态相位匹配方法，利用光学微腔中热效应和光学克尔效应的相位调制，高效地实现了基波和谐波信号同时与微腔模式共振。实验上获得的二次谐波转换效率达0.049%W-1，相比传统表面非线性光学，该效率增强了14个数量级。
研究人员进一步通过对基波偏振和二次谐波模式场对称性分布的测量分析，成功提取得到只有表面对称性破缺诱导的非线性信号，排除了体相电四极响应的干扰。这种表面对称性破缺诱导的非线性信号有望作为一种超高灵敏度的无标记“探针”，用来检测和研究材料表面分子的结构、排布、吸收等物理与化学性质，为表面科学研究与应用提供了一个全新的物理平台；同时，该项研究发展的动态相位匹配机制具有普适性，可进一步推广到不同材料、不同形状的光学谐振腔中，有望在非线性集成光子学中发挥重要作用。
图. 左：表面二次谐波效应示意图；右：光学微腔增强表面非线性效应。